En mai 1942, 5 Ausf F ont été attribués à la 1re compagnie de Pz.Abt.z.b.V.66 pour être utilisés initialement lors de l'invasion de la Crète (opération Herkules),
mais ont plutôt été envoyés près de Léningrad en Russie.
En Russie, la 1re compagnie de la Pz.Abt.zbV66 est rattachée au 29e régiment de panzers de la 12e division de Panzer, où ils restent en petit nombre jusqu'en juillet 1943.
En mai 1943, 5 Ausf F sont attribués à la 2e compagnie de polize Polizei ( neu) de Vienne, qui a été transféré sur le front oriental.
Tous les chars ont été perdus en août 1944.
En mars 1943, 2 Ausf C et 8 Ausf F ont été attribués au 1er Régiment de blindés de la 1 re Division de Panzer et ont servi en Russie, en Yougoslavie et en Grèce jusqu'à la fin de l'année. Quelque 38 PzKpfw I Ausf C ont été affectés à des unités de réserve du LVIII Panzer Corps et se sont retrouvés en Normandie, où ils ont été perdus en 1944.
Les C / D / F d'Ausf ne sont jamais entrés en pleine production.
Aujourd'hui, on peut voir PzKpfw I Ausf F de la 1re Panzer Division capturée en 1943 au Musée des forces blindées de Kubinka (près de Moscou) en Russie.